Het verhaal van Card-en-Ciel begint met een e-mail die Neon Nanashiki, de “Gaming Chair Detective,” ontvangt. Nieuwsgierig hackt hij zich in de VR-game “Rust Tactics” en ontmoet hij Ancie, een ontwikkelaar die krachtige MOD-data onderzoekt. Neon besluit haar met haar onderzoek te helpen en duikt samen met haar in de gevaarlijke MOD Dungeons. Terwijl ze orde in de game Rust Tactics proberen te herstellen, komen ze vreemde ‘Error Fragments’ tegen, die een mysterieuze man genaamd Selevan Nanakt probeert te stelen. Nanakt gebruikt de Error Fragments om een MOD Dungeon in de echte wereld te creëren. Neon en Ancie loggen snel uit om dit te onderzoeken en volgen Nanakt naar de echte wereld.
De combat van Card-en-Ciel bestaat uit kaartgevechten en het systeem van Area Subjugation. Spelers moeten vijanden in ‘kamers’ verslaan en kunnen daarna kiezen uit drie beloningen: het herstellen van HP, het positioneren van een kaart of Muse voor extra gevechtskracht, of het verbeteren van kaarten met Cheat Codes. Bij het verslaan van een eindbaas in een dungeon krijgen spelers beloningen die personages versterken, nieuwe moeilijkheidsgraden ontgrendelen en het hoofdverhaal voortzetten. Je score wordt bepaald door het aantal beurten dat je nodig hebt om de eindbaas te verslaan. Door vijanden te verslaan zal je uiteindelijk dus sterker worden. Het is dus belangrijk om genoeg gevechten aan te gaan zodat je sterk genoeg bent om het tegen een eindbaas op te nemen. Het voltooien van dungeons ontgrendelt hogere moeilijkheidsgraden met extra uitdagingen en geeft je Decode Tokens waarmee je je personage kunt verbeteren.
